Absolute quantification of Cs activity in spent nuclear fuel with calculated detector response function

佐藤 駿介*; 名内 泰志*; 早川 岳人*; 木村 康彦; 鹿島 陽夫*; 二上 和広*; 須山 賢也

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.615 - 623, 2022/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2130462

使用済燃料中のCs放射能を非破壊で評価する新しい方法を提案し、燃焼度クレジット導入における物理的測定について実験的に実証した。Cs放射能は、Cs放射能がよく知られている参照燃料を用いずに、線測定と数値検出器応答シミュレーションを用いて定量された。燃料サンプルは、商業用加圧水型炉(PWR)で53GWd/tまで照射された先行使用集合体(LUA)から取得した。試料から放出された線は、ホットセルに取り付けたコリメータを通して、ゲルマニウム酸ビスマス(BGO)シンチレーション検出器を用いて測定された。検出器による線の検出効率は、測定ジオメトリを考慮して粒子輸送計算コードPHITSを用いて計算した。試料に対する検出器応答のより正確なシミュレーションのために、試料中のCs, Cs, Euの相対放射能を高純度ゲルマニウム(HPGe)検出器で測定した。検出器の絶対効率は、別のジオメトリの標準ガンマ線源を測定することにより校正された。測定された計数率と検出効率を用いて、燃料試料中のCs放射能を定量した。定量されたCs放射能は、MVP-BURN燃焼計算コードで推定されたCs放射能とよく一致した。

Determination of Cs/Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1931520

土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、Cs/Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高いCs/Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されているCs/Csの放射能比の分布と一致しており、Cs/Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。

Vertical and horizontal distributions of Cs on paved surfaces affected by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

吉村 和也; 渡辺 貴善; 操上 広志

Journal of Environmental Radioactivity, 217, p.106213_1 - 106213_6, 2020/06

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2020.106213

To obtain the important information and parameter for the measurement of Cs activity per unit area on paved ground, this study evaluated their vertical and horizontal distributions. This study showed that Cs was retained in extremely surface layer with mass depth less than 0.5 cm. This study also demonstrated the horizontal variations of Cs activity and the relation of the variation with grid size.

Guidance for gamma spectrometry intercomparison based on the information obtained through five intercomparisons during the Fukushima mapping project

三上 智; 石川 大輔*; 松田 秀夫*; 星出 好史*; 奥田 直敏*; 坂本 隆一*; 斎藤 公明

Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105938_1 - 105938_7, 2019/12

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2019.03.014

2011年12月から2015年8月の間に、67チームが参加したin situスペクトロメトリ(土壌沈着量評価)の相互比較を福島第一原子力発電所からの放射性物質に汚染された3つのサイトで計5回実施した。放射性セシウム(Cs and Cs)の土壌沈着量 とKの土壌中濃度の各チームによる評価値は、最良でそれぞれ変動係数で5-6%と4-5%以内で一致した。また、Cs/Cs比は変動係数で1-2%以内で一致した。これらの比較結果はこれまでのマップ事業における沈着量測定精度を保証するものである。また、放射性セシウムがほぼ均一に分布しているある一つのサイトにおいて2つの相互比較方法を実施した。1つは全く同じ地点上で各チームが交替で測定を行うシーケンシャル法、もう一つは半径3m程度以内の狭い範囲に全ての検出器を配置し同時に測定を行う同時測定法である。この両法の相互比較結果を比較したところ、参加チームによる評価値の一致の程度は両法で同程度であった。このような知見を踏まえ、2つの相互比較法の標準手法を提案した。スペクトロメトリの信頼性確認のために効果的に活用されることを期待する。

Altitudinal characteristics of atmospheric deposition of aerosols in mountainous regions; Lessons from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident

眞田 幸尚; 堅田 元喜*; 兼保 直樹*; 中西 千佳*; 卜部 嘉*; 西澤 幸康*

Science of the Total Environment, 618, p.881 - 890, 2018/03

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.08.246

福島第一原子力発電所事故による放射性物質の環境中への放出の再現はエアロゾルの沈着に関する詳細な情報を提供する。本論文では、複雑な山地の地形における、事故の間に放出される放射性セシウムの高度の特徴を分析した。分析には、有人ヘリを用いた航空機モニタリングのデータ及びWSPEEDI-IIによる再現結果を利用した。放出源から遠い場所におけるWSPEEDI-IIの結果は、航空機モニタリングの結果とよく整合したが、近い場所での再現性は悪かった。これらの事実から、エアロゾルの沈着過程に関する模式図を構築した。

Examination of I and Cs releases during late phase of Fukushima Daiichi NPP accident by using I/Cs ratio of source terms evaluated reversely by WSPEEDI code with environmental monitoring data

日高 昭秀; 横山 裕也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(8), p.819 - 829, 2017/08

AA2016-0500.pdf:0.44MB

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1323691

福島第一原子力発電所事故の評価では、炉内事象と環境モニタリング測定との結びつきの議論が重要であるが、事故から6年近く経過した現在でも、両者の事象を統合的に扱った研究は必ずしも進んでいない。WSPEEDIコードと環境モニタリングデータから逆算で詳細化されたI/Cs比に基づき、福島事故後期における原子炉建家等の地下汚染水からの気液分配に基づくI放出量を再評価するとともに、これまで検討が行われなかったCs放出挙動に関して化学形や放出機構等について検討した。原子炉建屋等の地下汚染水からのI放出量に関する再評価では、全ソースタームに対する地下汚染水からのI放出の寄与分は約10%となった。また、3/213/23及び3/303/31のI放出量に対するCs放出量の超過は、炉心冷却水がわずかに不足したことに伴う炉心温度の再上昇により、制御材を起源として生成するCsBOの放出でほぼ説明できる見通しを得た。

Utilization of Cs/Cs in the environment to identify the reactor units that caused atmospheric releases during the Fukushima Daiichi accident

茅野 政道; 寺田 宏明; 永井 晴康; 堅田 元喜; 三上 智; 鳥居 建男; 斎藤 公明; 西澤 幸康

Scientific Reports (Internet), 6, p.31376_1 - 31376_14, 2016/08

https://doi.org/10.1038/srep31376

This paper investigates the reactor units of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station which generated large amounts of atmospheric releases during the period from 12 to 21 March 2011. The Cs/Cs ratio measured in the environment can be used to determine which reactor unit contaminated specific areas. Meanwhile, atmospheric dispersion model simulation can predict the area contaminated by each dominant release. Thus, by comparing both results, the reactor units which contributed to dominant atmospheric releases was determined. The major source reactor units from the afternoon of 12 March to the morning of 15 March corresponded to those assumed in our previous source term estimation studies. A new possibility found in this study was that the major source reactor from the evening to the night on 15 March was Units 2 and 3 and the source on 20 March temporally changed from Unit 3 to Unit 2.

Distribution of plutonium isotopes and Cs found in the surface soils of Nagasaki, Japan

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 三田村 宗樹*; 吉川 周作*

Journal of Geosciences, Osaka City University, 50, p.7 - 13, 2007/03

原爆由来のPuの分布を明らかにするために、長崎原爆中心地から約10km以内の範囲で採取した土壌中のPu濃度,Cs濃度及びPu/Pu比を測定した。原爆中心地より北,南及び西の地域では、Pu濃度及びCs濃度はほぼ一定であり、またPu/Pu比はグローバルフォールアウトと同程度だった。一方、東側の地域では距離に従ってPu濃度は減少したのに対し、Cs濃度はほぼ一定であった。またPu/Pu比は東側の地域でも、特に西山地区で、グローバルフォールアウトより低い値が得られ、長崎原爆由来のPuが局所的に蓄積していることがわかった。

Improvement of Worldwide Version of System for Prediction of Environmental Emergency Dose Information (WSPEEDI), 1; New combination of models, atmospheric dynamic model MM5 and particle random walk model GEARN-new

寺田 宏明; 古野 朗子; 茅野 政道

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(5), p.632 - 640, 2004/05

https://doi.org/10.3327/jnst.41.632

国外の原子力事故によって放出された放射能の国内の公衆への影響を予測するために、世界版緊急時環境線量情報予測システム「WSPEEDI」が開発されてきた。WSPEEDIは、3次元風速場診断モデル「WSYNOP」と粒子拡散モデル「GEARN」によって構成されている。この従来版WSPEEDIの短所は以下の通りである。(1)多様なスケールを持つ複数の領域についての同時計算が不可能である。(2)大気境界層の取り扱いが単純であり、混合層の時・空間変化が考慮されていない。(3)降水の3次元構造が湿性沈着過程に考慮されていない。これらの問題を改善するため、複数領域の詳細な気象場を同時に予測して粒子拡散モデル「GEARN-new」に提供することが可能な大気力学モデル「MM5」が導入された。この改良版WSPEEDIを検証するため、1986年にチェルノブイリ原子力発電所で発生した事故への適用計算が行われた。地表Cs濃度の計算結果と測定値を比較したところ、ヨーロッパ域での放射能の拡散が精度よく再現されたことが示され、改良版WSPEEDIの妥当性が確認された。

IAEA'97 expedition to the NW Pacific Ocean; Results of oceanographic and radionuclide investigations of the water column

Povinec, P. P.*; Livingston, H. D.*; 島 茂樹*; 青山 道夫*; Gastaud, J.*; Goroncy, I.*; 広瀬 勝己*; Huynh-Ngoc, L.*; 池内 嘉宏*; 伊藤 集通; et al.

Deep Sea Research Part 2: Topical Studies in Oceanography, 50(17-21), p.2607 - 2637, 2003/09

https://doi.org/10.1016/S0967-0645(03)00138-3

国際協力による調査航海"IAEA'97"が1997年に北西太平洋で行われた。本調査で得られた主な結果は以下のように要約される。(1)観測された現在の海洋学的パラメータのレベルは、歴史的なデータセットとの間に差を示した。(2)海洋中の超ウラン元素濃度の鉛直プロファイルでは、典型的な亜表面極大が観測された。しかしながら、歴史的なデータに比べ、その極大濃度は約1/4に減少しており、出現深度も2倍程度に深くなっていた。そして、この24年間で海水中のインベントリが約20%減少していることがわかった。また、(3)Sr及びCsデータより、観測された濃度プロファイルの時間変化は地域的な水塊循環の結果生じていることがわかった。さらに、(4)北西太平洋に対する主な流入があってから40年も経った現在においてすら表層海水の放射性核種濃度には緯度依存性が見られている。本研究の結果は、これらの放射性核種の海水中での挙動及び過去24年の水塊循環の物理的に駆動力に関する示唆をともなって北西太平洋における放射性核種の分布に関する最も包括的な最近の成果をしめしている。